近年來，新興的二維磁性材料備受矚目。相比于傳統(tǒng)的三維空間結(jié)構(gòu)，二維層狀磁性材料因其原子層間較弱的范德華爾斯作用力，能夠人為操控其層間堆疊方式，進(jìn)而有可能影響其磁耦合特性，為新型二維自旋器件的研制提供新思路。然而，堆疊方式與磁耦合間的關(guān)聯(lián)機(jī)制之前仍不甚明晰，尚未在原子級(jí)層面獲得實(shí)驗(yàn)的直接觀測(cè)。

針對(duì)這一問題，復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系教授高春雷、吳施偉團(tuán)隊(duì)聯(lián)手協(xié)作，創(chuàng)造性地運(yùn)用了原位化合物分子束外延生長(zhǎng)技術(shù)和自旋極化掃描隧道顯微鏡結(jié)合的實(shí)驗(yàn)手段，在原子級(jí)層面徹底厘清了雙層二維磁性半導(dǎo)體溴化鉻（CrBr3）的層間堆疊和磁耦合間的關(guān)聯(lián)，為二維磁性的調(diào)控指出了新的維度。北京時(shí)間11月22日凌晨，相關(guān)研究成果以《范德華爾斯堆疊依賴的層間磁耦合的直接觀測(cè)》（“Direct observation of van der Waals stacking dependent interlayer magnetism”）為題在線發(fā)表于《科學(xué)》（Science）主刊。

實(shí)驗(yàn)突破：揭秘材料堆疊方式與磁耦合之間的直接關(guān)聯(lián)性

近年來發(fā)現(xiàn)的二維磁性材料提供了研究堆疊與磁性的平臺(tái)，其中三鹵化鉻家族CrX3（X = Cl，Br，I）引起了研究者的特別關(guān)注。研究表明，CrBr3和CrI3的體材料和單層薄膜都具有面外易軸的鐵磁性，且兩者體材料的晶體結(jié)構(gòu)相似。然而，經(jīng)由機(jī)械剝離而得的CrI3和CrBr3雙層膜卻呈現(xiàn)出迥然不同的磁耦合特性，前者在多種測(cè)量方式下均表現(xiàn)出出人意料的層間反鐵磁耦合，而機(jī)械剝離的CrBr3雙層膜仍可保持層間鐵磁耦合。這一反�，F(xiàn)象是領(lǐng)域內(nèi)的一大未解之謎，引起了廣泛的興趣。它的內(nèi)在物理機(jī)制如何？究竟是什么導(dǎo)致了層間磁耦合發(fā)生從鐵磁性到反鐵磁性的巨大轉(zhuǎn)變？

團(tuán)隊(duì)基于以上科學(xué)問題，決定以CrBr3雙層膜作為主要研究對(duì)象和潛在突破口。雙層CrBr3間較弱的范德瓦爾斯力賦予層間發(fā)生相對(duì)轉(zhuǎn)動(dòng)和平移的“自由”，從而使堆疊方式多樣化成為可能。確實(shí)，在實(shí)驗(yàn)中獲得的CrBr3雙層膜具有兩種不同的轉(zhuǎn)動(dòng)堆疊結(jié)構(gòu)（H型和R型），分別對(duì)應(yīng)迥異的結(jié)構(gòu)對(duì)稱性。其中，R型堆疊結(jié)構(gòu)中，雙層膜上下兩層間同向平行排列，且沿晶體鏡面方向作一定平移；H型堆疊結(jié)構(gòu)中，雙層膜上下兩層之間旋轉(zhuǎn)了180度，反向平行交錯(cuò)排列。這兩種結(jié)構(gòu)均是在相應(yīng)的體材料中從未發(fā)現(xiàn)過的全新堆疊結(jié)構(gòu)。

運(yùn)用自主研制的自旋極化掃描隧道顯微鏡測(cè)量技術(shù)，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步在原子級(jí)分辨下獲取了樣品磁化方向的相對(duì)變化。在H型堆疊的CrBr3雙層膜上，實(shí)驗(yàn)所得鐵磁磁滯回線呈方形，雙層膜的自發(fā)磁化方向同向排列，在外磁場(chǎng)的作用影響下，雙層整體在朝上和朝下間變化。結(jié)合顯微鏡磁性探針本身的磁化方向，展現(xiàn)出2個(gè)平臺(tái)。而在R型堆疊的CrBr3雙層膜上，實(shí)驗(yàn)卻測(cè)量到了4個(gè)平臺(tái)。研究團(tuán)隊(duì)很快意識(shí)到此種回線形狀對(duì)應(yīng)于層間的反鐵磁耦合：當(dāng)外磁場(chǎng)小于±0.5T時(shí)，CrBr3雙層膜層與層之間的磁化方向相反，形成了兩個(gè)不同的層間反鐵磁構(gòu)型，對(duì)應(yīng)了低磁場(chǎng)下的2個(gè)平臺(tái)。而當(dāng)外磁場(chǎng)大于±0.5T時(shí)，CrBr3雙層膜的磁化方向在外磁場(chǎng)的影響下強(qiáng)制都指向外磁場(chǎng)方向，與大磁場(chǎng)下的2個(gè)平臺(tái)相對(duì)應(yīng)。

至此，團(tuán)隊(duì)率先在原子級(jí)尺度闡明了CrBr3堆疊結(jié)構(gòu)與層間鐵磁、反鐵磁耦合的直接關(guān)聯(lián)，為理解三鹵化鉻家族CrX3中不同成員的迥異磁耦合提供了指導(dǎo)。依據(jù)這一特性，有望為新型二維自旋器件提供全新的研制思路，應(yīng)用前景廣闊。更小身材、更高效率的磁性傳感器、非易失隨機(jī)存儲(chǔ)器、自旋電子學(xué)器件，或均將成為現(xiàn)實(shí)。

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技術(shù)前沿：自主研發(fā)實(shí)驗(yàn)設(shè)備實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)測(cè)量調(diào)控

科學(xué)突破的取得，離不開實(shí)驗(yàn)技術(shù)的不斷攻堅(jiān)克難。該項(xiàng)研究所用設(shè)備均為團(tuán)隊(duì)自主研發(fā)搭建，從而為實(shí)驗(yàn)的順利進(jìn)展奠定堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。

為獲取符合要求的實(shí)驗(yàn)材料，團(tuán)隊(duì)巧妙地引入化合物分子束外延生長(zhǎng)技術(shù)，在真空環(huán)境中蒸發(fā)原材料并促其以薄膜形式逐層沉積至表面，實(shí)現(xiàn)原子級(jí)精準(zhǔn)控制。

考慮到生長(zhǎng)所得的雙層膜的尺寸在10 nm數(shù)量級(jí)，遠(yuǎn)超一般磁學(xué)測(cè)量方法的空間分辨能力，研究團(tuán)隊(duì)使用獨(dú)特的自旋極化掃描隧道顯微鏡技術(shù)，利用顯微鏡探針與樣品距離極度逼近所產(chǎn)生的量子隧穿電流，準(zhǔn)確表征樣品表面形貌、磁性等信息，可達(dá)結(jié)構(gòu)和自旋的原子級(jí)分辨率。此技術(shù)壁壘高、難度大，成果的達(dá)成非一日之功，高春雷團(tuán)隊(duì)已在此領(lǐng)域深耕15年之久，經(jīng)不斷積累和創(chuàng)新，終獲此突破。

據(jù)悉，高春雷和吳施偉為文章的通訊作者，復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系博士后陳維炯為*作者，華盛頓大學(xué)西雅圖分校許曉棟教授為合作者。研究工作得到自然科學(xué)基金委、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃和國(guó)家基礎(chǔ)研究計(jì)劃等項(xiàng)目經(jīng)費(fèi)的支持。